在魔界的战斗中取得胜利、顺利夺回被囚禁的リカ的直人他们，在那之后一直过着和平的生活。
但是有一天却再一次遭到了ミスティメイ的袭击。
虽然リカ变身成聖天使ジブリール开始迎战，但是不知为何ミスティメイ的力量大幅度的提升了，完全无法抵挡住。
就在リカ快被干掉的时候，为了保护リカ，ひかり冲了上去，但却反而被ミスティメイ打败了，并被对方抓捕带走了。

回到家中，直人和リカ以及ラヴリエル都陷入了消沉之中。ひかり被带走了，而且面对力量提升后的ミスティメイ照现在这样下去也完全没有胜算。ラヴ突然想到了方法，向天国发出了援助请求。
那天晚上，直人正在浴池中洗澡，突然一个华丽响亮的声音响起了，接着在浴池中有什么开始浮现出来了。
不知为什么リカ这个时候来了，因为看到直人和女孩子在一起，リカ开始发起了脾气。来晚了的ラヴ开始做起了这是人工智能之类的说明。

第二天，在去学校的时候ミスティメイ再次引发了事件，即使知道敌不过リカ也只能上前迎战。
为了帮助リカ，直人下定了决心决定去和ナギH。
于是就这样，在这里新的ジブリール「聖天使ジブリール・ゼロ」诞生了。

聖天使ジブリール・ゼロ
神野　ナギ（じんの　なぎ）　CV：青川ナガレ

从天国派遣而来的第六世代人工智能（人类形态计算机）。
最新型人工生命体的試作机。通称「N．A．G．I」
基本是無口・冷静・無表情的三无状态。对于没有胸部这件事稍微抱有一些情结。

聖天使ジブリール
真辺　リカ（まなべ　りか）　CV：青山ゆかり

直人的恋人也是同班同学，和住在自己家旁边的直人是青梅竹马。
虽然在前作中被敌人捕获遭受了残酷的对待，但是在本作中和直人亲亲爱爱的度过着每一天。
为了救助被抓捕的ひかり，本作中也是非常的努力奋斗着……

聖天使ジブリール アリエス
神野　ひかり（じんの　ひかり）　CV：北都南

直人的妹妹，非常喜欢哥哥。
虽然和リカ像姐妹一样非常的要好，但是私下里却也以成为直人的恋人为目标。
前作中作为主要女主角活跃着，但是本作中被敌人抓获并被洗脑了。